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传统上,头巷天以一种活性金属和一种选择性金属为特征的双金属催化剂的性能是通过改变金属组成来优化的,通常会导致两种金属的催化性能之间的折衷。然而,尾全现今对金属分布与双金属催化剂的性能之间的联系研究得较少。
【引言】当两种催化活性金属结合在一起使催化性能超过单金属对应物时,大街就会产生协同作用。这种单晶Au核Pd壳纳米棒的活性是其合金和单金属对应物的活性的50倍,小巷巡防同时保留了高选择性。随着材料科学的最新进展,安全现在可以合成具有精确原子排列的双金属纳米粒子,例如单原子合金,金属间结构和核-壳材料。
头巷天【成果简介】 将单金属催化剂扩展到双金属催化剂是实现高效化学过程的关键。尾全气体诱导和热诱导的金属再分布会对催化性能产生重大影响。
这个研究突出了调节双金属催化剂中原子分布的重要性,大街并为合理设计具有最佳协同性能的双金属催化剂奠定了基础。
【图文导读】图1.具有受控Pd含量和壳厚度的单分散Au@Pd@SiO2NR的模型系统(a)Au@Pd@SiO2NR及其表面结构的示意图(b)原子Pd比例随合成混合物中Pd前体(Na2PdCl4)浓度的变化而变化(c–f)高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和EDX图图2.核壳结构Au-Pd催化剂的性能优于其合金化催化剂(a)EDX图(b)不同结构的Au@Pd@SiO2NRs在丁二烯选择性加氢中的催化活性和选择性(c)在不同温度下预处理的Au@Pd@SiO2NRs的丁二烯转化率与反应温度的关系(d)丁二烯转化率对丁烯的选择性图3.Au核Pd-壳催化剂的催化性能对壳层数高度敏感(a)使用具有可变的Pd含量和壳厚度的Au@Pd@SiO2NR(b)丁二烯转化率与反应温度的关系(c)丁二烯转化率对丁烯的选择性图4.表面刻面的晶体学取向,小巷巡防钯壳厚度和晶格应变决定了反应物的吸附能(a)丁二烯的平均吸附能与{100},小巷巡防{111}和{110}表面上Pd层数的关系(b)σ和π结合模式的示意图以及结合能随氢(黑色),丙烯(蓝色),丁烯(绿色)和丁二烯(红色)的Pd壳厚度的变化而变化(c)分别给出了Pd(389Ppm)和Au(407pm)晶格参数对Pd以及应变Pd{111}和{110}表面的氢和丁二烯吸附【小结】在这个工作中,作者证明了核壳催化剂比合金壳催化剂具有更高的活性,它们的催化性能取决于壳厚度,而且金核Pd壳催化剂的性能甚至与纯Pd都不一样。图四、安全在系列1-3中增加簇共价的光谱和结构证据左图:80KMössbauer光谱,每个光谱均标明了平均异构体位移。
但是,头巷天目前这种反应无法生成合成Fe-S簇的N2络合物。【背景介绍】虽然氮气占地球大气的78%,尾全但其主要以化学惰性形式(即N2)存在,不能直接并入生物量。
大街(b)[MoFe3S4]和相关簇的还原通常会产生低聚物而不是N2复合物。将[MoFe3S4]立方烷中的一个替换为带正电的Ti金属自由基可以诱导额外的电荷转移到N2配体上,小巷巡防并且产生Fe-N多键特性。
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